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口頭

ZnS(Ag)を基本要素とするホスウィッチ検出器への光学技術の適用; アクチノイドからの放射線を同時計測するために

臼田 重和; 安田 健一郎; 桜井 聡

no journal, , 

溶液中のアクチノイドの挙動を調べることを念頭に、$$alpha$$線と$$beta$$($$gamma$$)線さらには熱中性子及び速中性子を弁別して同時に計測できるZnS(Ag)を基本要素とするホスウィッチ検出器を構築してきた。このホスウィッチでは、それぞれの放射線に対し選択的な感度を有しかつ減衰時間が適当に異なる複数のシンチレータを組合せて、波形・波高弁別手法を駆使する。この際、光学フィルターなどの光学技術を適用すれば、さらに優れた弁別などの性能改善が期待できる。本発表では、シンチレータの立ち上がり時間などの特性をできるだけ同一条件で整理し、光学フィルターの効果など光学技術をホスウィッチ検出器に適用して得られた成果を紹介する。

口頭

フィッショントラック検出器の化学エッチングによるウラン含有粒子の濃縮度別検出法の開発,2

Lee, C. G.; 井口 一成; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 臼田 重和

no journal, , 

原子力関連施設内外で採集したスワイプ試料に含まれる極微量核分裂性物質を含む粒子をフィッショントラック法によって検出する際、検出器のエッチング挙動を利用した粒子の濃縮度別検出法について検討を行った。核分裂によるフィッショントラックの本数は、熱中性子の照射条件が同じである場合、高濃縮度あるいは粒径の大きい粒子ほど多くなり、エッチング速度が速くなるので短いエッチング時間で検出される。これは検出器のエッチング時間を制御することにより濃縮度別検出が可能であることを意味する。本法の有効性を検証するために、濃縮度混合試料(10%濃縮ウラン+天然組成ウラン)を用い、粒径の違いによる影響を避けるために2段式粒子吸引法を用いて粒径が揃った粒子を回収し、試料を調製した。10%濃縮ウランと天然組成ウランがそれぞれ十分検出されるエッチング時間を用い、検出された粒子を表面電離型質量分析器により同位体比測定を行った。その結果、検出器のエッチング時間の制御に加えて、粒子の大きさとFT形状を比較することにより濃縮度別検出が可能であることが示された。

口頭

低レベル放射性廃棄物の溶融固化体に含まれるThとUの分析へのUTEVAレジンカートリッジの適用

藤原 亜佐子; 亀尾 裕; 中島 幹雄

no journal, , 

低レベル放射性廃棄物を模擬して溶融固化体を作製し、それを酸分解した溶解液を用いてUTEVAレジンによるThとUの分離試験を行った。また、NpとPu, Amの溶出挙動もおさえた。カラムシステムでは流速をコントロールできず、まれに流速が低下したため、UTEVAレジンカートリッジと送液ポンプを用いて流速を100ml/hにコントロールして分離試験を行ったところ、ThとUは溶融固化体主成分から分離されることを確認した。

口頭

高純度トリチウムによる金属ー水界面での水素同位体移行挙動

林 巧; 中村 博文; 磯部 兼嗣; 小林 和容; 須田 泰市*; 大矢 恭久*; 奥野 健二*; 山西 敏彦

no journal, , 

純鉄配管内に封入したトリチウム(1kPa)の外側水ジャケットへの移行挙動実験を、423Kにて、水中でのトリチウムの化学形をモニタリングしつつ実施した。水へのトリチウム移行速度はガス透過計数からの計算値の約1/5程度で、水中加温で自然に形成されるマグネタイト酸化物層(0.06$$sim$$0.07micro-meter/h)に大きく影響することなく定常的にトリチウムが移行し続けた。水中に移行したトリチウムは実験開始直後はHT成分が約30%見られたが、その後時間とともに1%以下に減少し、酸化物層の自然形成との関係が示唆された。また、パージガスとして水素を導入したが、実験条件の範囲内では顕著なトリチウム移行挙動の変化は見られなかった。

口頭

微生物と粘土鉱物の混合物へのPu(VI)の吸着

大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規; 吉田 崇宏*

no journal, , 

土壌微生物(Bacillus subtilis)と粘土(カオリナイト)の混合物へのPu(VI)の収着挙動を解明するため、収着,脱離実験を行った。実験では、Pu濃度とPuの酸化数の測定及びSEMによる観察を行った。その結果、混合物へ収着する過程でPu(VI)はPu(IV)に還元され、選択的に微生物に収着することが明らかとなった。

口頭

放射性廃棄物に含まれる$$^{79}$$Seの分析

亀尾 裕; 片山 淳; 中島 幹雄

no journal, , 

雑固体廃棄物をプラズマ溶融して製作した溶融固化体の放射能評価技術開発の一環として、$$beta$$線放出核種である$$^{79}$$Seの分析法について検討した。開発した簡易な$$^{79}$$Se分析法の適用性を、原子力機構の再処理試験施設から発生した放射性廃液を用いて調べた。$$^{79}$$Seの半減期については、これまで6.5$$times$$10$$^{4}$$yが広く用いられてきたが、最近の研究では、10$$^{5}$$y程度の値が報告されており、もし半減期が変更されれば、処分システムの性能評価等に影響を与える可能性がある。そこで$$^{79}$$Seの分析と同時に$$^{99}$$Tcの分析を行い、$$^{79}$$Seと$$^{99}$$Tcの核分裂収率から$$^{79}$$Seの半減期についても考察を行った。

口頭

$$^{233}$$U陽子誘起核分裂特性; 放出中性子と核電荷分極

西中 一朗; 谷川 勝至*; 永目 諭一郎; 中原 弘道*

no journal, , 

$$^{233}$$Uの11.5MeV陽子誘起核分裂における核分裂特性,分裂片からの放出中性子数と核電荷分極を精度よく求めることで、核分裂によって原子核が二つに分かれる瞬間に(切断点で)、生成する分裂片対間でどのように励起エネルギー,質量,核電荷が分配されるのかを調べた。二重飛行時間測定法で分裂片対の飛行時間を測定し、分裂片の質量分布と分裂片からの放出中性子数を求めた。この質量分布と放出中性子数とともに放射化学的手法で測定された核分裂生成物の生成断面積の文献値を評価することで、切断点での分裂片対の核電荷分極を高い精度で求めた。この核電荷分極が原子核の液滴模型と陽子数50に基づく殻効果によって説明できることを明らかにした。

口頭

中性子イメージング及び非破壊分析手法を用いた金属の長期安定性評価研究

松江 秀明; 吉川 英樹; 松林 政仁; 飯倉 寛; 瀬川 麻里子

no journal, , 

放射性廃棄物地層処分システムの長期耐久性評価のために、土中に埋設されていた鉄遺物の腐食量評価の高度化研究を行っている。本報告では、土壌中金属の長期安定性に関する研究に対して、従来のX線CT手法などに加えて、金属等への透過性に優れた中性子ビームを利用した中性子ラジオグラフィ,即発$$gamma$$線分析及び中性子放射化分析を適用し、腐食条件の把握への適用可能性を探った。さらに現在即発$$gamma$$線分析装置において開発中の二次元元素分布測定装置を試行し、主成分の鉄及び腐食物由来のものと考えられる水素の元素分布を測定することができた。なお、本研究は原子力機構内で実施された平成18年度連携・融合研究「金属の長期安定性事例評価研究」に基づいて行われたものである。

口頭

多重$$gamma$$線放射化分析法を用いた隕石試料の同位体分析研究

初川 雄一; 宮本 ユタカ; 大澤 崇人; 藤 暢輔; 木村 敦; 大島 真澄

no journal, , 

始原的隕石である炭素系コンドライト、アエンデ隕石からプレソーラーグレインであるナノダイヤモンドを含むコロイド状の試料を得、これを多重$$gamma$$線放射化分析法を用いて微量元素分析を行った。今回の測定で8元素,9核種の検出に成功した。このうちイリジウムは2核種が検出されたので同位体比について検討したが、標準試料との比較で特に同位体の異常は認められなかった。またEu同位体の分析を行った。まずEu-151, Eu-153濃縮同位体試料と天然Eu試料をそれぞれ石英管に封入し原子炉にて照射を行った。同時にAllende隕石から採取したコンドルール試料も同様に石英管に封入し、Eu試料と同じカプセルに入れて原子炉での照射を行い、その後多重$$gamma$$線分析を行った。3つのコンドルール試料のうち2つは誤差の範囲内で天然のEuの値と一致したがNo.2のEu試料はこれを外れてEu-151が過剰な値を示した。

口頭

TcO$$_{4}$$$$^{-}$$の水相/有機相間標準イオン移動ギブズエネルギーの決定

北辻 章浩; 木村 貴海; 木原 壯林*

no journal, , 

TcO$$_{4}$$$$^{-}$$イオンは、再処理や高レベル廃棄物処理においてアクチノイドやその他の核分裂生成物の対イオンとして振舞うため、挙動制御の困難な元素である。このTcO$$_{4}$$$$^{-}$$イオンの挙動を予測するために不可欠な、水相/有機相間のイオン移動反応を調べた。本報告では、種々の有機溶媒相と水相間のTcO$$_{4}$$$$^{-}$$の抽出分配から求めた、同イオンの水/有機溶媒間の標準移動ギブズエネルギー($$Delta$$G$$_{tr}$$$$^{circ}$$)について述べる。移動エネルギー決定のための基準イオンとしてNO$$_{3}$$$$^{-}$$を選択した。TcO$$_{4}$$$$^{-}$$とNO$$_{3}$$$$^{-}$$を含む水相と有機相を30分間振とうすることによりイオン移動平衡を達成した。両相中のイオン濃度を、液体シンチレーション計数法による放射能測定及び紫外可視光吸収分光測定により求め、TcO$$_{4}$$$$^{-}$$及びNO$$_{3}$$$$^{-}$$の分配比(${it D}$)を求めた。水相/1,2-ジクロロエタン相間のTcO$$_{4}$$$$^{-}$$及びNO$$_{3}$$$$^{-}$$の分配比の対数(log ${it D}$)の差は3.47$$pm$$0.14とほぼ一定になり、既報のNO$$_{3}$$$$^{-}$$$$Delta$$G$$_{tr}$$$$^{circ}$$(=33.9kJ/mol)をもとにTcO$$_{4}$$$$^{-}$$$$Delta$$G$$_{tr}$$$$^{circ}$$を14 kJ/molと決定できた。

口頭

植物研究用$$^{64}$$Cuの製造及び植物ポジトロンイメージングへの応用

渡邉 茂樹; 石岡 典子; 片渕 竜也*; 渡辺 智; 鈴井 伸郎; 石井 里美; 松橋 信平

no journal, , 

$$^{64}$$Cuは半減期12.7時間の放射性核種で、EC+$$beta$$$$^{+}$$壊変(61%), $$beta$$$$^{-}$$壊変(39%)と壊変形式が多様であることから、PET診断やガン治療など医学分野において広く利用されている核種の一つである。これまでわれわれは、キレート部位を導入した抗体(TETA-NuB2)へ高収率で標識することを目的として、$$^{64}$$Cuの新規製造方法を決定し、定常製造を可能にしてきた。現在では得られた$$^{64}$$CuのPET診断薬としての評価を行っている。一方で、銅は植物における必須元素の一つであり、生きた植物における動態を可視化した報告はない。そこで、$$^{64}$$Cuの新規利用法として、植物生理学的分野において$$^{64}$$Cuトレーサーの有用性を示すことは大変に意義深い。われわれが開発した植物研究用ポジトロンイメージング装置(Positron Emitter Tracer Imaging System: PETIS)は、植物における物質動態の可視化が可能であることから、ポジトロン放出核種である$$^{64}$$Cuのトレーサーとしての有用性が十分期待できる。そこで本発表では、開発した$$^{64}$$Cuの製造法及びPETISによって計測した植物中の$$^{64}$$Cuの動態について報告する。

口頭

がん診断用$$^{76}$$Brの製造と$$^{76}$$Br-NuB2を用いたPETイメージング

石岡 典子; 飯田 靖彦*; 渡邉 茂樹; 吉岡 弘樹*; 花岡 宏史*; 鈴井 伸郎; 松橋 信平; 遠藤 啓吾*

no journal, , 

PET用核種として注目されている$$^{76}$$Brの臨床的有用性を明らかにするために、$$^{76}$$Brの製造法並びに$$^{76}$$Br結合抗体($$^{76}$$Br-NuB2)によるがん診断薬としての有効性について評価したので報告する。$$^{76}$$Brは、半減期16.0時間のポジトロン放出核種($$beta$$$$^{+}$$:57%)であり、医学診断で盛んに利用されている$$^{18}$$Fや$$^{131}$$Iと同属のハロゲン元素である。これらの核的・化学的性質は、新規PET用核種としての有用性が十分期待できる核種である。$$^{76}$$Brの製造は、$$^{76}$$Se(p,n)$$^{76}$$Br(直接法)及び$$^{79}$$Br(p,4n)$$^{76}$$Kr(T$$_{1/2}$$:14.6 h)$$rightarrow$$$$^{76}$$Br(間接法)により行い、得られた$$^{76}$$Brは、それぞれ243MBqと11.5MBq(E.O.B.)であった。$$^{76}$$Brを抗体(NuB2)に標識後、担がんマウスに$$^{76}$$Br-NuB2を投与し、その体内動態を調べた。担がんマウスにおける$$^{76}$$Br-NuB2の体内動態については、$$^{76}$$Br-NuB2が腫瘍へ高く移行することを認めた。この結果は、$$^{76}$$Brを用いたがん診断薬剤の有効性を示している。

口頭

PZC$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータの開発と$$^{186/188}$$Re-DMSAの合成条件の検討

野川 憲夫*; 池田 圭士郎*; 森川 尚威*; 本石 章司; 松岡 弘充; 橋本 和幸

no journal, , 

$$^{186}$$Reと$$^{188}$$Reは、放射線療法に対して優れた特性を持つ$$beta$$線放出核種である。$$^{188}$$Reは、$$^{188}$$Wの娘核種であり、ジェネレータから無担体の形で、繰り返し得ることができる。本研究では、$$^{188}$$Wに対して高い吸着容量を有する高分子ジルコニウム化合物(PZC)を用いた新規ジェネレータを実用化するための基礎的条件を検討した。その結果、PZCへの$$^{188}$$Wの吸着率は、約97%と高率であり、ジェネレータカラムから$$^{188}$$Reは最初の1ml生理食塩水に約70%が溶出し、$$^{188}$$Reの高濃度化に有用であることを確認した。また、癌性骨疼痛緩和薬剤としての利用が期待されている$$^{186/188}$$Re-DMSA(メソ-2,3-ジメルカプトコハク酸)の合成に関するpHの影響について検討した。放射化学的収率はpHが1付近では90%以上であるがpHを6に上げると20%まで低下した。そこで、加熱時間を長くし、Reの還元剤であるSnCl$$_{2}$$の量を増やし、Reに対してSnのモル比を10にすると放射化学的収率は約40%に上昇することを確認した。

口頭

I-126を用いた環境中のヨウ素抽出法の検討

窪田 卓見*; 中野 朋子*; 天野 光; 鈴木 崇史; 馬原 保典*

no journal, , 

環境中のヨウ素分析において、年代が古くI-129の同位体比の低い試料を取り扱う際には、人工起源(再処理工場など)由来の汚染の影響を考慮する必要がある。著者らは、I-129の同位体比が低いとされる千葉県茂原のかん水試料の分析を行ったが、予想に反して、非常に高い同位体比を得た。原因となる汚染経路は幾つか考えられるが、本研究では、塩素を含有する試薬に起因すると推測し、ハロゲンを含有しない抽出系(イオン交換法・溶媒抽出法)を検討し、I-126を用いてその抽出系の回収率について考察を行った。

口頭

105番元素DbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中における化学挙動

笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5${it n}$)反応により$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、$$alpha$$線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、$$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F,${it xn}$), $$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F,${it xn}$)反応により$$^{88}$$Nb(14.3分), $$^{170}$$Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTa$$>$$Nb$$sim$$Dbとなることがわかった。

口頭

材料表面でのトリチウムの吸着・脱離挙動に関する研究

小林 和容; 林 巧; 山西 敏彦; 大矢 恭久*; 奥野 健二*

no journal, , 

ITER及び将来の核融合炉建設に向けて、環境へのトリチウム放出や作業従事者被ばくを低減し安全を確保する観点から、材料表面におけるトリチウムの汚染挙動を把握することは非常に重要である。特に、ホットセルでのメンテナンス時等において各種材料は高濃度のトリチウムに曝される。それら各種材料のトリチウム汚染挙動を把握するために、建屋内に用いられる有機系材料(アクリル樹脂,ブチルゴム及びエポキシ等)についてトリチウム水蒸気への曝露・除染試験をし、脱離係数を求めるとともに、その後さらにパージガス中の水分濃度をパラメーターに、材料表面に残留するトリチウムの除染効果について検討した。

口頭

化粧品含有放射性同位元素

古田 悦子*; 中原 弘道*; 大浦 泰嗣*; 初川 雄一; 松江 秀明; 坂根 仁*

no journal, , 

インターネットを通してホルミシス効果を謳った化粧品が販売されている。低線量放射線によるプラスの刺激効果を「放射線ホルミシス効果」と呼ぶと説明している。化粧品の成分は義務により表示されているが、どのような放射線がどのくらい放出されているといった説明はなされていない。欧州原子力共同体などでは、放射性同位元素を添加した日用品(放射性コンシューマプロダクト: RCP)の禁止対象品目の一つに、化粧品を挙げている。一方、日本のRCPは、放射線障害防止法の規制下限値と、これとは別にNORM(Naturally Occurring Radioactive Material: 天然放射性同位元素を添加した)製品に関しては原子炉等規正法による規制を受けている。しかし、日本には、RCPの禁止対象品目はない。本研究は、ホルミシス化粧品含有成分の分析による被ばく線量評価を目的とする。

口頭

有機酸存在下におけるCe(IV)/Ce(III)の酸化還元挙動

鈴木 義規; 南川 卓也; 大貫 敏彦

no journal, , 

nitrilotriacetic acid (NTA)又はdesferrioxamine B (DFO)の存在下におけるCe(IV)/Ce(III)の酸化還元挙動をサイクリックボルタンメトリー及びカラム電極電解法を用いて調べた。これらの有機酸の存在下では、Ce(IV)/Ce(III)の酸化還元電位が標準酸化還元電位より低くなり、Ceと有機酸との錯形成によりCe(III)に比べてCe(IV)が安定化されていることが明らかになった。また、DFO存在下では、約pH11より低い領域と高い領域で、Ce-DFO錯体の酸化還元反応が異なることが明らかになった。

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